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中科院大連化物所實現(xiàn)化學反應的立體動力學精準調(diào)控

發(fā)布時間:2023-01-13 09:41:57  |  來源:中國網(wǎng)·中國發(fā)展門戶網(wǎng)  |  作者:  |  責任編輯:王虔

中國網(wǎng)/中國發(fā)展門戶網(wǎng)訊 近日,中國科學院大連化學物理研究所(以下簡稱“中科院大連化物所”)楊學明院士、肖春雷研究員實驗團隊聯(lián)合張東輝院士、張兆軍副研究員理論團隊,通過控制分子化學鍵方向,實現(xiàn)了化學反應的立體動力學精準調(diào)控。相關(guān)成果于北京時間1月13日以長文(research article)的形式發(fā)表在《科學》(Science)雜志上。審稿人對于該工作給予了高度評價,認為它是反應動力學領(lǐng)域里程碑式的突破(a milestone in the field of reaction dynamics)。

化學反應的實質(zhì)是原子、分子等微觀粒子相互碰撞并引發(fā)舊化學鍵斷裂、新化學鍵形成的過程。立體動力學效應是化學反應中一個基礎(chǔ)而重要的問題,關(guān)注的是碰撞過程中反應物分子的空間取向?qū)Ψ磻^程有何影響。立體動力學效應的根源在于反應物分子并非簡單的質(zhì)點,而是有著具體的結(jié)構(gòu)和形狀。例如,氫分子由兩個氫原子通過共價鍵連接形成,就像一個“啞鈴”。因此,當另一個反應物與氫分子發(fā)生碰撞時,它從氫分子的一端發(fā)起攻擊,或者直接攻擊氫分子的共價鍵,這兩種情況的反應幾率和相應的動力學過程可能會表現(xiàn)出明顯的差別。一直以來,如何利用化學反應中的立體動力學效應,實現(xiàn)對化學反應過程和結(jié)果的精細控制,是化學動力學研究中的前沿問題之一。

氫分子是最簡單的分子,并且其是非極性雙原子分子,在與另一分子相互接近的過程中,不容易發(fā)生取向變化。因此,氫分子參與的基元化學反應是研究立體動力學效應的理想模型。但一直以來,人們難以在實驗上制備足夠數(shù)量的具有特定取向的氫分子,因此無法研究相關(guān)反應中的立體動力學現(xiàn)象。

據(jù)介紹,楊學明、肖春雷實驗團隊研制了高能量、單縱模納秒脈沖光參量振蕩放大器,實現(xiàn)了對氫分子的立體動力學調(diào)控。團隊通過在受激拉曼激發(fā)過程中操控激光光子的偏振方向,在分子束中將氫分子制備于特定的振轉(zhuǎn)激發(fā)態(tài),同時賦予氫分子的化學鍵特定的空間取向。

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用激光控制HD分子化學鍵的方向,使其以兩種構(gòu)型與H原子發(fā)生碰撞。z軸為HD分子和H原子的相對運動方向。利用激光,研究團隊可以將HD分子制備于兩種不同的碰撞構(gòu)型:在第一種構(gòu)型中,HD的鍵軸分布平行于z軸(左圖);在另一種構(gòu)型中,HD的鍵軸分布垂直于z軸(右圖)。用于受激拉曼激發(fā)的泵浦光、斯托克斯光激光沿y軸方向傳播,綠色、紅色雙箭頭表示它們的偏振方向。

進一步地,利用基于極紫外激光技術(shù)的態(tài)—態(tài)分辨氫原子里德堡態(tài)飛行時間譜探測方法,結(jié)合交叉分子束技術(shù),實驗研究團隊仔細測量了在0.50 eV、1.20 eV、2.07 eV三個碰撞能量下,兩種不同構(gòu)型的氫氘分子(HD)與氫(H)原子的H+HD→H2+D反應結(jié)果,發(fā)現(xiàn)產(chǎn)生的氫分子(H2)的量子態(tài)和散射角度分布存在顯著的立體動力學差異。

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在0.50 eV碰撞能下,兩種不同的碰撞構(gòu)型的H+HD→H2+H反應的微分反應截面差異非常明顯(左列:通過交叉分子束實驗測量得到;右列:通過量子動力學理論模擬得到)。圖中不同圓環(huán)代表不同振轉(zhuǎn)態(tài)的H2分子產(chǎn)物,圓環(huán)的高度代表在相應的散射方向上的H2分子產(chǎn)物的相對數(shù)量。

為了理解其中的動力學過程,張東輝、張兆軍理論團隊開展了非絕熱量子動力學模擬,精確重現(xiàn)了實驗所觀測到的現(xiàn)象,并結(jié)合極化微分截面理論方法,詳細分析了該反應中存在的立體動力學效應,揭示了量子干涉現(xiàn)象在垂直碰撞構(gòu)型反應中發(fā)揮了重要的作用。

“之前的化學反應研究可能像‘抽盲盒’,它是由本來的量子屬性決定好的,科研人員不能隨便控制,我們只能有一定的概率抽取到想要的結(jié)果。”張東輝說,“但現(xiàn)在我們可以通過精確的控制,激發(fā)特定化學鍵并控制它的方向,直接得到自己想要的結(jié)果。”

據(jù)悉,該工作通過高精度的實驗和理論研究,驗證了通過氫分子量子態(tài)空間取向的操控,可以對化學反應進行精細調(diào)控,表明了人類對化學反應的認識和調(diào)控達到了一個新的高度。

該論文的共同第一作者是中科院大連化物所博士后王玉奉和黃嘉宇。

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大連化物所研究人員在控制氫分子化學鍵取向的激光器前工作。

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